В 1997 году покинула подиум и выступает как певица; до брака с президентом Саркози выпустила два альбома с песнями как собственного сочинения (на французском и итальянском языках, Quelqu’un m’a dit, 2002), так и на стихи известных англоязычных поэтов (Кристины Россетти, Эмили Дикинсон, У. Б. Йейтса и других — альбом No Promises, 2007).
В 2006 году Бруни приняла участие в альбоме памяти Сержа Генсбура Monsieur Gainsbourg Revisited.
11 июля 2008 года вышел её третий альбом, уже в качестве первой леди, под названием «Как ни в чём не бывало» (Comme si de rien n'était); он привлёк к себе большое внимание публики, за первые 3 дня было продано 14 100 экземпляров. К концу 2008 года альбом разошёлся тиражом в 500 000 экземпляров, из которых первые 300 000 были проданы во Франции.
