В 1970 году, когда "Битлз" распались, Джордж впускает свой третий альбом "Все должно изменяться", которому суждено было стать бестселлером. Песня "Мой милый лорд" сразу же заняла первые места в хит-парадах Англии и США, опередив хиты его бывших коллег по "Битлз" Леннона и Маккартни. В первой половине 70-х все творчество Харрисона пронизано идеями индусской музыки и философии. Джордж осваивает ситар, много встречается с индийскими музыкантами (Рави Шанкаром н др.) и теологами, дает благотворительный концерт в помощь Бангладеш. На этом грандиозном шоу вместе с Харрисоном выступили Эрик Клэптон, Боб Дилан, Ринго Старр и другие звезды. В начале 1973 года Джордж вносит значительную часть своего капитала на строительство в Лондоне Храма сознания Кришны, а несколько месяцев спустя издает один из своих самых философских и глубоких альбомов "Жизнь в материальном мире", концепция которого базируется на положениях главной книги кришнаитов "Бхагавад-Гиты".