В 1970 начал путешествовать по Мексике, Перу, Боливии, Чили, Европе и Северной Африке. Через два года Коэльо вернулся в Бразилию и начал сочинять стихи для песен, ставших потом очень популярными, работая с известными бразильскими исполнителями, такими как Рауль Сейшас. Как он признаётся в одном из интервью, в это время он познакомился с работами противоречивого английского мистика, Алистера Кроули, повлиявшими на их сотрудничество. Оно распространилось не только на музыку, но и на планы создания «Альтернативного общества», которое должно было стать общиной анархистов в штате Минас-Жерайс, основанной на идее Кроули: «Делай что хочешь - таков весь закон». Бразильские военные, пришедшие к власти в результате переворота 1964 года, посчитали этот проект подрывной деятельностью и заключили всех предполагаемых членов группы под стражу. Известно также, что во время пребывания в тюрьме Коэльо и Сейшаса пытали. Выйти из тюрьмы Коэльо неожиданно помогло прошлое: его признали невменяемым и отпустили.
После событий, описанных в «Валькириях», Коэльо покинул Общество.
Позднее, в Голландии, он встречает личность (называемую им «Джи» (лат. J) в «Валькириях», «Паломничестве» и на его сайте «Воин Света»), которая изменила его жизнь и посвятила в христианство. Он стал членом католической группы, известной как RAM (Regnus Agnus Mundi), где «Джи» был его «Учителем». В 1986 году он прошёл Дорогой Сантьяго, старинным испанским путём паломников, и описал позднее всё произошедшее в книге «Дневник Мага».
Сейчас он живёт со своей женой, Кристиной, в Рио-де-Жанейро, в Бразилии, и в Тарбе, во Франции.